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田村 和久; 阿久津 和宏*; Cagnes, M.*; Darwish, T. A.*
ECS Advances (Internet), 1(2), p.020503_1 - 020503_5, 2022/06
中性子反射率測定によりイオン液体/Si電極界面の構造を調べた。部分的に重水素化した1-butyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethylsulfonyl)amide ([BMIM]TFSA)を用いて、[BMIM]TFSA/Si(100)界面における、イオン液体分子の配向を調べた。実験結果は、負に帯電しているSi(100)電極表面では、電極表面に吸着しているイオン液体分子は、表面に平行に配向していることが分かった。
田中 皓*
JNC TJ1400 99-042, 17 Pages, 1999/02
緩街材中の空隙構造に関しては,「均一空隙モデル」及び「有効空隙モデル」の2つのモデルが提案されている。緩衝材中の枝種の移行挙動を電気二重層理論に基づき検討するに当たっては,これらのモデルのいずれが適切なものであるのかを決定することが重要である。本研究では,クニピアFを対象として,表面電位の推定、庄密体の電顕観察を行い,その結果を基に計算された「均一空隙モデル」及び「有効空隙モデル」それぞれの実効拡散係数を実測値と比較して,これらのモデルの妥当性を検討した。また,クニゲルV一1を用いてCs及びNpの実効拡散係致を測定した。結果は次の通りである。(1)表面電位の推定 電位の測定を行い,表面電位の推定を行った。得られた値は,‐56.5mVである。(2)圧密体の電顕観察SEM観察及びSrCl/SUB2溶液を含浸させた圧密体中のSr分布のEPMA観察を行った。いずれの観察においても,「有効空隙モデル」を支持する結果は得られなかった。(3)「均一空隙モデル」及び「有効空隙モデル」の検討「均一空隙モデル」及び「有効空隙モデル」いずれからの実効拡散係数推定値も定量的には実測値との一致は得られなかった。しかしながら,充填密度依存性や拡散種の電荷依存性は定性的には「均一空隙モデル」での予測と一致した。それゆえ,空隙モデルとしては「均一空隙モデル」が適切ど考えられる。(4)Cs及びNpの実効拡散係数測定以下の植が得られた。Cs:3.910/SUP-10 m/SUP2/s(充填密度1.4g/cm/SUP3) 2.510/SUP-10 m/SUP2/s(充填密度1.8g/cm/SUP3) 3.210/SUP-11 m/SUP3/s(充填密度2.0g/cm/SUP3) Np:1.210/SUP-10 m/SUP2/s(充墳密度0.8g/cm/SUP3) 2.510/SUP-11 m/SUP2/s(充墳密度1.4g/cm/SUP3) 2.510/SUP-12 m/SUP2/s(充填密度1.8g/cm/SUP3)
田中 皓*
JNC TJ1400 99-041, 93 Pages, 1999/02
緩衝材中の空隙構造に関しては,「均一空隙モデル」及び「有効空隙モデル」の2つのモデルが提案されている。緩衝材中の核種の移行挙動を電気二重層理論に甚づき検討するに当たっては,これらのモデルのいずれが適切なものであるのかを決定することが重要である。本研究では,クニピアFを対象として,表面電位の推定,圧密体の電顕観察を行い,その結果を基に計算された「均一空隙モデル」及び「有効空隙モデル」それぞれの実効拡散係数を実測値と比較して,これらのモデルの妥当性を検討した。また,クニゲルV一1を用いてCs及びNpの実効拡散係致を測定した。結果は次の通りである。(1)表面電位の推定 電位の測定を行い,表面電位の推定を行った。得られた値は,‐56.5mVである。(2)圧密体の電顕観察SEM観察及びSrCl/SUB2溶液を含浸させた圧密体中のSr分布のEPMA観察を行った。いずれの観察においても,「有効空隙モデル」を支持する結果は得られなかった。(3)「均一空隙モデル」及び「有効空隙モデル」の検討「均一空隙モデル」及び「有効空隙モデル」いずれからの実効拡散係数推定値も定量的には実測値との一致は得られなかった。しかしながら,充填密度依存性や拡散種の電荷依存性は定性的には「均一空隙モデル」での予測と一致した。それゆえ,空隙モデルとしては「均一空隙モデル」が適切と考えられる。(4)Cs及びNpの実効拡散係数測定以下の植が得られた。Cs:3.910/SUP-10 m/SUP2/s(充填密度1.4g/cm/SUP3) 2.510/SUP-10 m/SUP2/s(充填密度1.8g/cm/SUP3) 3.210/SUP-11 m/SUP3/s(充填密度2.0g/cm/SUP3) Np:1.210/SUP-10 m/SUP2/s(充墳密度0.8g/cm/SUP3) 2.510/SUP-11 m/SUP2/s(充墳密度1.4g/cm/SUP3) 2.510/SUP-12 m/SUP2/s(充填密度1.8g/cm/SUP3)
not registered
PNC TJ1533 97-001, 461 Pages, 1997/03
地層中における核種の移行挙動を把握するため、TRU核種を中心とした放射性核種の地層中での移行特性、種々の溶液条件下における各核種の存在化学形の把握等を初めとする溶液化学について、基礎的な研究を行った。(1)地層中における核種移行に関する研究地層中の核種の移行挙動を把握するため、黒雲母へのウランの吸着係数のpH依存性、炭酸濃度依存性の測定を行うとともに緩衝材中のガスの移行挙動を明らかにするため、圧密モンモリロナイト中におけるヘリウムガスの拡散係数の測定を行った。また、長寿命核種として注目されているテクネチウムの挙動を解明するため、93Nb(、2n)95mTc反応と昇華法を用いたテクネチウム95mの調整を行い、スズ存在下でのテクネチウムとフミン酸の反応に関する実験を行った。(2)TRU核種の溶液化学に関する研究処分後の地質環境中におけるTRU核種の挙動を把握するため、電気二重層を用いたセシウムおよびネプツニウムの吸着挙動の解析、ネプツニウムとフミン酸物質の相互作用の解析を行った。また、極低濃度のトレーサー実験に最も適した崩壊特性を持つキュリウムとプルトニウムの製造に関する研究を行った。さらに、ニアフィールドにおける固液界面での物質移行解明のために、半経験的分子軌道法を用いたシミュレーション計算を行った。
上田 真三*; 山上 純夫*
PNC TJ1211 96-007, 243 Pages, 1996/03
高レベル放射性廃棄物の地層処分システムの性能評価に関わるベントナイト中の核種移行データベースの開発及び核種移行の化学場を解析するためのベントナイト表面化学モデルの開発を目的として、核種移行に関わる溶解度、ベントナイト中の吸着及び拡散に関するデータを対象とする調査、整理、データベース化の検討を行う。本年度は主にネプツニウムに関する検討を実施した。1.ネツプニウムに関する熱力学データベース地層処分で考慮するIV価及びV価のネプツニウムの水溶液中化学形態及び溶解度の評価に関わる熱力学データを調査した。調査対象は主に水酸化物及び炭酸錯体であり、これらの化学種の生成反応、溶解度積について比較的データが多い場合にはSIT(Specificion interaction theory)を適用して平衡定数を導出した。導出した平衡定数は、PNC-TDBと比較し、必要に応じて修正を加えた。2.ネプツニウムに関する収着データベースベントナイトに対するネプツニウムの収着に関する調査を行い、pH212の広い範囲にわたる実験値が取得されていることが判明した。複数の研究者による報告値は概ね一致しており、分配係数のpH依存性はpH56の範囲で極小となる分布を示している。3.ネプツニウムに関する拡散データベースベントナイトに対するネツプニウムの拡散に関する調査を行い、見かけ拡散係数についてはいくつかのデータ取得がなされているが、実効拡散係数の取得データは極めて少ないことが判明した。ベントナイト密度と拡散係数の相関性は、ベントナイト中の電気二重層を考慮した拡散モデルで説明できるものと判断された。